Para las lineas puedes usar una tableta grafica/tableta digitalizadora o también intentar con la Pen Tool , como si trazaras vectores en illustrator, probablemente tener esta mejor precisión dara mejor presentación a tu ilustración.
Sobre programas esta Corel Draw el cual puedes tu escoger q parezca pastel , gis, acuarela, etc. y con el Photoshop CS5 vienen este tipo de pinceles mas otras actualizaciones, pero requiere suficiente memoria RAM
Ahora comentando sobre el coloreado en sí. Manejar mejor las sombras, probablemente usar 3 tonos.. un medio tono , uno obscuro y uno claro , coloreas primero con el medio tono , para poner la sombras y las luces... no siempre es tan bueno usar degradados
Los detalles como el brillo de los lentes no siempre es bueno usar un Lens Flare, es recomendable, si buscas un estilo toon , usar el brush q es una cruz para dar reflejos , o poner un pincel con difuminado como luz , estos pinceles te vienen en los basic brushes.
Tambien si tu dibujo escaneado tiene una buena calidad de linea, es decir dibujar con linea mas o menos fluida, q en el tuyo veo q no dibujas fluido , sino lineas cortas o sea como una linea de pelos XD, se puede mover el balance de blancos y negros y contraste , asi te kedaria blanco el fondo y la linea negra ,es facil colorear y te evitas el trazar d nuevo la figura.
y si , colorea en capas , abajo el medio tono , encima las sombras , i la ultima capa las luces. y encima de toooooodaaas las capas del dibujo el contorno de todo l dibujo
